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Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares

Ciência e Tecnologia a serviço da vida

História do Combustível Nuclear no IPEN

História do Ciclo do Combustível Nuclear do IPEN

por Michelangelo Durazzo
Centro do Combustível Nuclear - CCN


O IPEN atua na área do Ciclo do Combustível Nuclear praticamente desde a sua fundação, em 1956. Os primeiros estudos em escala de laboratório datam de 1959, efetuados na, na época, chamada Divisão de Radioquímica do IEA (Instituto de Energia Atômica, nome anterior do IPEN). O primeiro concentrado de urânio, chamado yellow-cake, mistura de diuranato de sódio e diuranato de amônia (Na2U2O3 / NH4U2O7, ou DUS/DUA), foi fornecido pela Orquima S.A através da CNEN. A Orquima industrializava o urânio obtido das areias monazíticas. Nessa época, o então IEA desenvolveu várias atividades ligadas ao ciclo do combustível a partir do yellow-cake, chegando até os dias de hoje, no IPEN, obtendo como resultado a tecnologia de fabricação do combustível tipo placa a base de dispersão (reatores de pesquisas tipo MTR), e do combustível a base de pastilhas de UO2 (reatores de potência tipo PWR).

Em 1960 foi projetada e instalada uma unidade piloto para purificação de concentrados de urânio, treinando e formando profissionais especializados na química de urânio. Esta Unidade preparou até 1963 cerca de 4 toneladas de diuranato de amônio (DUA) de pureza nuclear. Nesta década ocorreu a construção do reator nuclear subcrítico (RE-SUCO) da Universidade Federal de Pernambuco e, a partir do DUA nuclearmente puro previamente obtido, foram fabricados pela Divisão de Metalurgia Nuclear do IEA os elementos combustíveis a base de UO2 para o reator RE-SUCO. A preparação da carga desse reator foi concluída em 19 de novembro de 1965, composta de 266 elementos combustíveis contendo um total de mais de 7000 pastilhas de UO2, totalizando uma massa de UO2 superior a 2 toneladas.

Ainda na primeira metade da década de 60, época de ouro na área de tecnologia de fabricação de combustíveis nucleares, outro tipo de combustível diferente do tradicional UO2 começa a ser estudado. A partir de 1960 inicia-se na Divisão de Metalurgia Nuclear, do então IEA, o desenvolvimento do combustível a base de dispersão, com aplicação em reatores de pesquisas tipo piscina. Esse tipo de combustível é montado a partir de placas combustíveis contendo núcleos de dispersão de compostos de urânio em alumínio. Entre 1964 e 1965 foram fabricados os elementos combustíveis para o caroço do Reator Argonauta do IEN. Esse combustível usou uma dispersão de U3O8 em alumínio. O pó de U3O8 utilizado, enriquecido a 20% em peso de U235, foi obtido dos Estados Unidos, por intermédio da AIEA, dentro do programa Átomos para a Paz. Apesar da baixa exigência tecnológica do combustível do reator Argonauta, o qual desenvolve baixíssima potência, da ordem de kW, o grupo responsável por esse feito plantou, nessa época, uma semente que viria a germinar 20 anos depois, na década de 80, e florescer definitivamente na década de 90, quando o IPEN dominou essa tecnologia de fabricação e iniciou a produção do combustível para o seu reator de pesquisas IEA-R1, de potência 2 MW, o que exigiu um significativo avanço tecnológico nas técnicas de fabricação.

Na área de conversão, os estudos de purificação de urânio foram continuados com o objetivo de desenvolver a tecnologia de purificação também para outros compostos de urânio não provenientes do Brasil. Em 1968 foi concluída a Usina Piloto de Purificação de Urânio, a qual entrou em operação rotineira em 1969. Essa unidade piloto cumpriu a finalidade de comprovação do processo de purificação.

Com a assinatura, em Bonn, na Alemanha, de um Acordo de Cooperação Científica e Tecnológica entre o Brasil e Alemanha, ocorreu a formação de pessoal em diversas áreas da energia nuclear, dentre elas o Ciclo do Combustível Nuclear. Em 1970 foi fechado um convênio com a General Atomic - USA para o desenvolvimento de reatores tipo HTGR, base para o projeto de uma unidade piloto de produção de UF4.

Em 1979, no agora Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares, IPEN, ocorrem os primeiros experimentos para a precipitação e filtração contínua de DUA. Nessa época é firmado um convênio entre o Ministério de Minas e Energia e a Secretaria do Planejamento, com interveniência do Conselho de Segurança Nacional e da CNEN, objetivando a integração dos trabalhos realizados no IEA nas áreas do Ciclo do Combustível Nuclear para o desenvolvimento de tecnologia de produção do hexafluoreto de urânio UF6. Surgiu, então, a Área de Conversão como resultado dos trabalhos de P&D, científicos e tecnológicos, sobre o Ciclo do Combustível Nuclear. Em 1980 ocorre a criação do Projeto Conversão (PROCON), convênio entre o Ministério de Minas e Energia e o Governo do Estado de São Paulo, para a produção de UF6. Ao longo de cerca de 10 anos este Projeto foi responsável pela produção, em unidades pilotos, do hexafluoreto de urânio a partir do yellow cake, compreendendo as etapas de purificação, produção de UO3, Redução a UO2 e fluoretação para obtenção de UF4 e obtenção do gás UF6.

Em 1981 é dado início a um Convênio com o Ministério da Marinha, o qual regulamenta a participação do IPEN no programa de desenvolvimento da tecnologia de propulsão nuclear e define uma área a ser cedida para o uso da COPESP, atual CTMSP. Dentro desse Convênio ocorre o primeiro experimento de enriquecimento de urânio por ultracentrifugação, realizado em 1982, em uma associação entre o IPEN e a Marinha. Neste mesmo ano é estabelecido um convênio entre o governo do Estado de São Paulo e a CNEN, a qual reintegra as atividades do IPEN no Programa Nacional de Energia Nuclear. Em 1982 é iniciada a operação das usinas do PROCON.

Em 1990 foi transferido ao CTM-Aramar, Ministério da Marinha, 20 toneladas de UF6 para uso nos experimentos de enriquecimento isotópico. O Projeto Conversão – PROCON foi encerrado em 1997, tendo processado um total de cerca de 35 toneladas de UF6. Nessa época, toda a tecnologia de conversão até a obtenção do UF6 foi transferida para o CTM-Aramar. Tendo cumprido seu papel histórico, a Área de Conversão do IPEN viabilizou o desenvolvimento da tecnologia nuclear brasileira, além de desenvolver e incentivar a área de recursos humanos, capacitando engenheiros, pesquisadores e técnicos na execução de qualquer operação, seja de levantamento de dados científicos e/ou tecnológicos ou de levantamento de dados de produção envolvendo os mais diversos processos químicos que integram as unidades de processamento existentes. Todas essas atividades do Ciclo do Combustível, culminando com a criação do PROCON, requereram suporte na área de química analítica, promovendo a criação e o fortalecimento de um grupo de pesquisas nessa área de competência sem igual, de reconhecimento internacional. Além disso, o PROCON atuou como projeto de arraste de outros projetos importantes, como o desenvolvimento da tecnologia de produção de tório e de obtenção de flúor e de terras raras.

Dando continuidade ao desenvolvimento do ciclo do combustível nuclear, na década de 80 o Departamento de Metalurgia Nuclear do IPEN passa intensivamente a contribuir com a Marinha num esforço conjunto no sentido de dominar completamente as etapas do Ciclo do Combustível Nuclear posteriores à conversão, intensificando esforços no estudo da reconversão, que compreende as etapas do ciclo desde o UF6 enriquecido até o combustível nuclear na sua forma final, pronto para uso nos reatores. Basicamente, a produção do combustível nuclear a base de urânio enriquecido, seja para reatores de potência ou de pesquisa, tem início com a reconversão do UF6 a DUA, TCAU (tricarbonato de amônio e uranilo) ou tetrafluoreto de urânio (UF4), processos nos quais o IPEN possuía domínio.

Com base na experiência anteriormente adquirida na produção do combustível a base de UO2 para o reator RE-SUCO, na década de 60, a Área da Reconversão foi reativada no IPEN a partir de 1984, com a reconversão do UF6 a TCAU objetivando-se a produção de pastilhas de UO2 para uso no núcleo do reator IPEN-MB01. Em 1984 foi projetada uma Unidade de Produção de Pastilhas de UO2 e os primeiros testes operacionais iniciaram-se em 1985. A transformação química do TCAU em UO2 em leito estático e fluidizado foi desenvolvida, obtendo-se um pó de UO2 com alta homogeneidade. Até 1988 haviam sido produzidas cerca de 4 toneladas de pastilhas de UO2, sendo 43.000 pastilhas fabricadas com urânio enriquecido a cerca de 4 % em peso de U235, as quais foram utilizadas no núcleo do reator de potência zero IPEN-MB01, totalmente nacional, inaugurado nesse ano.

Toda a tecnologia e experiência adquirida pelo IPEN na reconversão do UF6 e fabricação do combustível a base do UO2 foi transferida ao CTM-Aramar a partir de 1989. A implantação do LABMAT (Laboratório de Materiais Nucleares) no CTM-Aramar foi realizada com o apoio decisivo de técnicos do IPEN. Atualmente, nesse laboratório estão sendo realizados os desenvolvimentos tecnológicos necessários para a implantação de uma Usina de Fabricação de Pastilhas de UO2, cujos projetos conceitual e de engenharia foram desenvolvidos com ajuda dos técnicos do IPEN. Entre 1991 e 1997 foi realizada uma pesquisa buscando desenvolver a tecnologia de fabricação do combustível contendo veneno queimável, a base de UO2-Gd2O3. Com a transferência da tecnologia de fabricação do combustível a base de UO2 para o CTM-Aramar, o IPEN, a partir de 1993, encerrou suas atividades relacionadas à tecnologia de fabricação desse tipo de combustível, tendo desativado sua Unidade de Produção de Pastilhas de UO2.

Na área de combustível a base de dispersão para aplicação em reatores de pesquisas, a partir de 1980 o IPEN intensificou seus esforços no sentido de desenvolver a tecnologia de fabricação desse tipo de combustível, buscando adequar-se tecnologicamente para fabricar combustíveis de nova geração, substancialmente superior ao antigo combustível tipo Argonauta. Nessa época, o IPEN não pôde adquirir elementos combustíveis no mercado internacional para o suprimento do seu reator de pesquisas IEA-R1, combustível anteriormente proveniente dos EUA, sendo a interrupção no fornecimento atribuída ao fato do Brasil não ter assinado o tratado de não proliferação de armas nucleares (TNP). A crescente dificuldade de aquisição de elementos combustíveis no mercado internacional funcionou como um impulso inicial para que o IPEN deflagrasse seu programa de desenvolvimento da tecnologia de fabricação do combustível plano tipo MTR (Materials Testing Reactor). A tecnologia de fabricação desse tipo de combustível, anteriormente desenvolvida na década de 60, foi atualizada a partir de 1985, com base nos últimos avanços tecnológicos na área. Entre 1985 e 1988 o IPEN trabalhou na montagem de uma unidade de fabricação de elementos combustíveis a um nível de demonstração, com capacidade de fabricação de 6 elementos combustíveis por ano, quantidade suficiente para suprir o reator IEA-R1 operando a 2 MW em regime de 40 horas semanais.

Em 31 de agosto de 1988, durante as comemorações do seu 32o aniversário, o IPEN abastece o reator IEA-R1 com o primeiro elemento combustível de fabricação nacional, a apenas quinze dias do prazo de esgotamento do combustível do reator IEA-R1. O material físsil usado foi o mesmo pó de U3O8 usado anteriormente na fabricação do combustível do reator Argonauta. Havia um estoque de cerca de 30 kg desse pó de U3O8. Após a produção desse primeiro elemento combustível, a partir de 1988 o, na época, Projeto Combustível Nuclear do IPEN, hoje Centro do Combustível Nuclear, iniciou uma produção seriada, a qual continua até os dias de hoje.

O pó de U3O8 americano terminou em 1996, possibilitando a fabricação e o fornecimento de 26 elementos combustíveis para o reator IEA-R1. Antecipando o esgotamento da matéria-prima, foram desenvolvidos e implantados em 1994 os processos de reconversão do UF6 enriquecido a 20% a U3O8 e o processo de recuperação do urânio contido em placas combustíveis rejeitadas pelo controle de qualidade. Em 1996 realizou-se a reconversão de cerca de 20 kg de UF6 enriquecido importado, estando o IPEN preparado para a produção rotineira de elementos combustíveis desde o UF6 como matéria-prima até o elemento combustível acabado. Durante o ano de 1997 elevou-se a capacidade de produção de 6 elementos combustíveis anuais até o limite de 10, tendo sido produzidos 10 elementos combustíveis nesse ano.

Por força da necessidade de aumento da potência do reator IEA-R1, de 2 para 5 MW, e do aumento do seu fluxo de nêutrons, em 1998 foi implantada a tecnologia de fabricação do combustível a base de U3Si2, permitindo a elevação da densidade de urânio no combustível de 2 (no caso do U3O8) para até 4,8 gU.cm-3. O pó de U3Si2 inicialmente foi importado da França e um total de 16 elementos combustíveis a base de U3Si2 foi fabricado entre 1999 e 2000. A partir de 1998 iniciou-se o desenvolvimento da tecnologia de produção do pó de U3Si2, visando à nacionalização de todo o processo de fabricação, desde o UF6 enriquecido, passando pela reconversão para UF4, pela sua redução magnesiotérmica para urânio metálico, pela fusão da liga U3Si2 e, finalmente, pela fabricação das placas combustíveis, até a montagem e qualificação do elemento combustível. Já em 1998 obteve-se a tecnologia de produção do UF4 pela rota de redução via cloreto estanoso.

Em 2002 o processo de obtenção do urânio metálico foi dominado, possibilitando o desenvolvimento da tecnologia de obtenção do intermetálico U3Si2, que é a matéria-prima para a fabricação do elemento combustível, material anteriormente importado. Em 2004 o IPEN obteve o primeiro lote de pó de U3Si2 fabricado com tecnologia nacional, dominando o que se denominou "ciclo do siliceto de urânio”. Em 2005, o IPEN consolidou a tecnologia de fabricação do combustível de alta densidade à base de siliceto de urânio, tendo fabricado o primeiro elemento combustível com matéria-prima (UF6 enriquecido a 20% em U235) e tecnologia totalmente nacionais. Este elemento combustível será utilizado no reator de pesquisas IEA-R1 do IPEN. Com essa conquista, o mercado internacional de combustível de alto desempenho para reatores de pesquisas abriu-se ao Brasil, que se tornou competitivo nesse restrito mercado, dispondo de todos os materiais e tecnologias associadas, inclusive urânio enriquecido. Em 2002 foram, também, iniciadas atividades objetivando o domínio da tecnologia de fabricação do combustível a base da liga U-Mo. Este combustível, apesar de ainda não ser comercial, irá substituir com vantagens o atual combustível a base de U3Si2, o mais avançado comercialmente disponível nos dias de hoje.

O desenvolvimento da tecnologia de obtenção de urânio metálico por redução magnesiotérmica do UF4 iniciou-se no IPEN em 1983, com o Projeto Urânio Metálico, experiência valiosa que viabilizou a obtenção do combustível de siliceto de urânio. Após o desenvolvimento do processo de redução do UF4 e refino do urânio metálico, na metade da década de 80 foi instalada no IPEN uma infra-estrutura capaz de produzir rotineiramente urânio metálico, obtendo-se peças de cerca de 150 kg no procedimento de redução. Esta Unidade operou produzindo urânio metálico natural até meados da década de 90, quando foram iniciados esforços objetivando a diminuição da escala de produção dessa Unidade, procurando produzir peças de massa ao redor de 3 kg, porém, agora, utilizando material enriquecido a 20% em U235, para uso como matéria-prima para a produção do siliceto de urânio. Toda a antiga infra-estrutura existente foi modificada, de modo a tornar-se adequada para processar massas menores de material enriquecido a 20%, e foi incorporada, juntamente com o pessoal técnico especializado, à infra-estrutura do Centro do Combustível Nuclear, responsável pelo desenvolvimento da tecnologia de fabricação e pela produção rotineira de elementos combustíveis para reatores de pesquisas tipo MTR.

Ainda na área de elementos combustíveis, com relação à capacidade de produção rotineira, o IPEN trabalhou, entre 1985 e 1988, na montagem de uma unidade de fabricação com capacidade de produção de 6 elementos combustíveis por ano, a um nível de demonstração, quantidade suficiente para suprir o seu reator IEA-R1 operando a 2 MW em regime de 40 horas semanais. Em agosto de 1988, o IPEN abasteceu o reator IEA-R1 com o primeiro elemento combustível de fabricação nacional. Após a produção desse primeiro elemento combustível, a partir de 1988 o, na época, Projeto Combustível Nuclear do IPEN, hoje Centro do Combustível Nuclear, iniciou uma produção seriada, a qual continua até os dias de hoje. Durante o ano de 1997 elevou-se a capacidade de produção da Unidade de 6 elementos combustíveis anuais até o limite de 10, máxima capacidade de produção tendo em vista o caráter laboratorial da instalações da época. 

Em vista do aumento crescente na demanda de radiofármacos, o IPEN decidiu no final da década de 90 preparar-se para operar o seu reator IEA-R1 a 5 MW num regime de 120 horas semanais, resultando numa elevação do consumo para até 18 elementos combustíveis anuais, a base de U3Si2

Com base nessa previsão de consumo de elementos combustíveis e na necessidade de elevação da capacidade de produção, o IPEN iniciou um projeto no ano de 2001 visando à adequação da infra-estrutura da época, buscando a ampliação da capacidade de produção. Esse projeto, atualmente em andamento, prevê a montagem de uma nova Unidade Integrada de Fabricação, com características de uma Instalação Nuclear, substituindo-se a atual infra-estrutura, com caráter laboratorial. A nova Unidade Integrada de Fabricação terá capacidade nominal para a produção de 80 elementos combustíveis anuais. A finalização desse projeto está prevista para 2017, quando toda a produção será realizada numa linha integrada montada numa instalação de caráter industrial, operando segundo padrões internacionais de qualidade e segurança, inclusive ambiental.

Encerrando esse breve relato da história do Ciclo do Combustível Nuclear no IPEN, não se poderia deixar de relembrar as atividades relacionadas ao Reprocessamento. No mesmo período em que foram iniciadas as atividades ligadas à conversão, em 1969, começa a formação do grupo que posteriormente iria trabalhar com reprocessamento, no antigo IEA. A partir daí começa a construção das células quentes para manuseio de material irradiado, sendo montadas a Unidade CELESTE. Em 1983 ocorre a primeira operação a frio de treinamento em tecnologia de processamento de materiais irradiados (conhecida como reprocessamento). No ano seguinte ocorre a primeira campanha de processamento de materiais irradiados utilizando-se amostras de plutônio cedidas pela AIEA. Atualmente, toda a infra-estrutura foi desativada, sendo que parte dela já foi desmantelada, tendo sido os técnicos envolvidos realocados em outras Unidades do IPEN.

 

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